译自原文
Thin-channel AlGaN/GaN/AlN double heterostructure HEMTs on AlN substrates via hot-wall MOCVD
原文作者
Minho Kim,1,2, Alexis Papamichail,1 Dat Q. Tran,1,3 Plamen P. Paskov,1 and Vanya Darakchieva1,2,4
1Center for III-Nitride Technology, C3NiT–Janzen, Department of Physics, Chemistry and Biology (IFM), LinkÖping University;
2Wallenberg Initiative Materials Science for Sustainability (WISE), IFM, LinkÖping University;
3Department of Electrical Engineering, Stanford University;
4Terahertz Materials Analysis Center and Competence Center for III-N Technology, C3NiT–JanzÈn, NanoLund and Solid State Physics, Lund University.
原文链接
https://doi.org/10.1063/5.0282836
项目支持方
瑞典瓦伦堡基金会（Knut and Alice Wallenberg Foundation）、瑞典国家创新局（VINNOVA）、瑞典瓦伦堡可持续材料科学倡议（WISE）、瑞典研究理事会（VR）、瑞典政府NanoLund战略研究中心等
摘要
由于氮化铝（AlN）材料的高热导率与超宽带隙特性，采用AlN单晶衬底生长的GaN高电子迁移率晶体管（HEMTs）在高功率、高频应用场景中具有显著优势。然而，AlN与GaN之间存在晶格失配，易引发柱状生长问题，导致在AlN单晶衬底上制备高质量薄层GaN沟道层面临挑战。本研究开发了一种可控碳掺杂的两步生长工艺，利用热壁金属有机化学气相沉积（MOCVD）技术，成功在AlN单晶衬底上实现了150 nm和50 nm厚GaN沟道层的完全融合生长。所制备的HEMT器件展现出国际领先的二维电子气（2DEG）迁移率：150 nm厚沟道器件的迁移率达1805 cm²/V·s，50 nm厚沟道器件达1100 cm²/V·s。通过实验测定各HEMT组件的热导率并进行热传输分析，结合技术计算机辅助设计（TCAD）电热仿真，发现AlN单晶衬底器件的表面温度较碳化硅（SiC）衬底同类器件降低19%。该结果充分证明了AlN同质外延生长在器件热管理方面的显著优势。
Al(Ga)N/GaN/AlN双异质结（DH）高电子迁移率晶体管（HEMTs）因其在高功率与高频器件应用中的显著潜力而受到广泛关注。该结构充分利用了氮化铝（AlN）的独特材料特性——宽禁带宽度（6.1 eV）、高热导率（340 W·m⁻¹·K⁻¹）以及显著的压电系数。相较于异质外延生长结构，基于AlGaN/GaN或AlGaN/AlGaN异质结的电子器件在AlN单晶衬底上外延生长时表现出更优异的性能，这一性能提升主要源于器件中缺陷密度的显著降低以及热边界电阻（TBR）的有效减小。近期，Kotani等学者报道了在AlN单晶衬底上生长AlGaN缓冲层的X波段AlGaN/GaN HEMT器件，在110 V工作电压下实现了24.4 W/mm的卓越输出功率密度，同时该器件还展现出增强的漏极电流特性与更高的击穿电压。然而，GaN沟道与AlN单晶衬底之间引入的AlGaN缓冲层会导致热导率下降，对器件的整体热管理性能产生不利影响。该技术限制可通过采用AlN缓冲层替代AlGaN缓冲层予以改善。研究显示，采用分子束外延（MBE）技术在AlN单晶衬底上制备的AlN/GaN/AlN双异质结场效应晶体管，在高频与高压应用领域已展现出重要的应用前景。
高性能HEMTs的实现依赖于具有低表面粗糙度与低缺陷密度的均匀GaN外延薄膜的生长。然而，由于GaN与AlN之间存在2.4%的晶格失配，在AlN单晶衬底上生长GaN沟道层面临重大技术挑战——该失配会导致GaN层产生压应变。当薄膜厚度超过临界值时，应变弛豫将主要通过弹性机制（如2D至3D生长模式转变）或塑性形变机制（如位错生成）发生。此外，相较于蓝宝石等衬底，AlN表面具有更高的表面能，这将导致Ga吸附原子结合能升高、扩散长度缩短，并倾向于形成岛状形核结构。因此，在AlN单晶衬底上生长的GaN通常呈现柱状晶粒结构、粗糙的表面形貌，并伴随二维电子气（2DEG）迁移率的降低。在工业化大规模应用场景中，金属有机化学气相沉积（MOCVD）技术因其卓越的工艺兼容性与可扩展性，已成为HEMTs制备的首选方法。热壁MOCVD作为该技术的先进改进方案，可显著抑制垂直与水平方向的温度梯度，从而实现对高质量AlN与GaN外延薄膜的生长，并支撑高性能AlGaN/GaN HEMTs的制备。如我们前期研究结果所示，稳定的高温环境（尤其在初始生长阶段）是获得高质量AlN薄膜的关键前提。本研究采用热壁MOCVD技术在自支撑AlN单晶衬底上成功实现了均匀薄GaN沟道层的外延生长。通过设计并采用优化的两步沟道层生长工艺，我们制备了AlGaN/GaN/AlN双异质结（DH）HEMTs器件，该器件不仅展现出当前最先进的二维电子气迁移率特性，且与SiC衬底上生长的异质外延结构相比，其表面温度显著降低。
GaN与AlGaN/GaN/AlN双异质结（DH）HEMTs结构采用水平热壁金属有机化学气相沉积（MOCVD）反应腔（VP508GFR，Aixtron）同步外延生长于（0001）晶向的AlN单晶衬底（15×15 mm²）与4H-SiC衬底（20×20 mm²）上。 衬底表面经RCA标准清洗流程（RCA-1与RCA-2）处理以去除有机残留物、颗粒污染物及金属杂质。清洗后的衬底在MOCVD反应腔中于1340°C条件下经氢气氛围进行退火与刻蚀预处理。外延生长过程在恒定氨气（NH₃）流量（2 l/min）条件下进行，氮气与氢气混合气体作为载流气体。氮源、铝源及镓源分别采用氨气（NH₃）、三甲基铝（TMAl）及三甲基镓（TMGa）。所有样品的生长流程均始于1250°C条件下沉积的300 nm厚AlN缓冲层（V/III比值为1260）。顶部薄层GaN沟道层在1080°C条件下生长，通过调控TMGa流量与生长压力以实现均匀全覆盖的生长形貌与光滑表面结构。GaN层的生长参数详见表I，该表同时列出了通过二次离子质谱（SIMS）测定的层间覆盖度与碳杂质浓度数据。SIMS测试所用GaN层采用叠层结构，在每种生长条件下于AlN单晶衬底上独立制备。图1展示了恒定压力100 mbar条件下（样品S1–S4），不同TMGa流量所生长的GaN层扫描电子显微镜（SEM）形貌图像。图2呈现了恒定TMGa流量36 sccm条件下（样品S5、S2与S6），以及优化生长条件（50 mbar压力与108 sccm TMGa流量，样品S7）下生长的GaN层SEM图像。其中样品S1[图1(a)与1(e)]代表了我们在SiC衬底上采用标准TMGa流量与压力参数的生长条件。尽管该标准条件能为1 μm厚GaN层提供光滑表面形貌与优异电学特性，但在AlN缓冲层上生长较薄的GaN沟道层时（样品S1），则呈现出不完全覆盖的孤立稀疏岛状结构——此为典型3D生长模式特征。该现象在SiC与AlN单晶衬底上均有观测，可归因于GaN在AlN单晶衬底上产生的压应变及较低的Ga吸附原子迁移率。为实现最优二维电子气（2DEG）特性，获得完全融合且表面光滑无坑洞的连续覆盖层至关重要。通过增加形核密度与吸附原子迁移率可加速形核融合进程。通常，形核开始时的临界尺寸与Ga过饱和度呈反比关系——因此，较高的过饱和度会降低初始二维形核的临界尺寸，导致形核在衬底表面呈随机离散分布。提升过饱和度的有效途径之一是增加TMGa流量（即降低V/III比值，各样品Ga过饱和度与V/III比值关系总结见补充材料图S1）。较高的TMGa流量不仅促进吸附原子沉积，其过剩的未即时掺入Ga组分还会引发表面随机沉积行为，进一步增加形核密度并加速生长速率。此外，TMGa流量的提升还能通过提供额外扩散通道，同步增强Ga与N吸附原子的迁移能力。如图1(b)–1(d)与1(f)–1(h)所示（另见图3及表I中样品S2–S4的定量覆盖度数据），TMGa流量增加确实促进了岛状结构的融合进程与层间覆盖度的提升。另一种提升过饱和度的方法是提高生长压力，但高压环境会因边界层厚度增加导致原子扩散受限，从而降低生长速率——该效应在样品S5（200 mbar压力，与相同TMGa流量36 sccm但100 mbar压力下生长的样品S2相比，分别对应SiC与AlN单晶衬底[图2(a)、2(e)及2(b)、2(f)]）中表现为层间覆盖度的显著下降。当将压力进一步降低至50 mbar并保持相同TMGa流量（样品S6）时，融合进程得到增强，在AlN单晶衬底上实现了近乎完全融合的GaN层[图2(c)、2(g)；另见图3及表I]。低压条件下减薄的边界层厚度与高浓度Ga源的协同作用，促进了表面随机沉积行为，其效果类似于提升TMGa流量所产生的影响[27]。最终，为实现完全覆盖的生长目标，样品S7在50 mbar压力与108 sccm TMGa流量条件下生长，成功在两种衬底上均获得了优化条件下完全融合的GaN沟道层[图2(d)、2(h)及图3]。
表I. 1080°C条件下生长于AlN与SiC衬底上的GaN层生长参数：TMGa流量、生长压力（p）、V/III比值、生长速率，以及层间覆盖度与碳杂质浓度[C]
图1. 恒定压力100 mbar条件下，采用300 nm厚AlN缓冲层时不同三甲基镓（TMGa）流量生长的GaN层扫描电子显微镜（SEM）图像：(a)与(e)为样品S1（TMGa流量18 sccm）；(b)与(f)为样品S2（TMGa流量36 sccm）；(c)与(g)为样品S3（TMGa流量72 sccm）；(d)与(h)为样品S4（TMGa流量108 sccm）。每组TMGa流量条件下，GaN层同步生长于SiC衬底（图(a)–(d)）与AlN单晶衬底（图(e)–(h)）。图(a)中的5 μm比例尺适用于所有图像。
图2. 氮化镓（GaN）层在氮化铝（AlN）衬底上不同生长压力与36 sccm三甲基镓（TMGa）流量条件下生长的扫描电子显微镜（SEM）图像：(a)与(e)为样品S5（生长压力200 mbar）；(b)与(f)为100 mbar压力条件；(c)与(g)为50 mbar压力条件。优化生长条件（50 mbar压力与108 sccm TMGa流量）下的GaN层形貌展示于(d)与(h)。每组条件下，GaN层均同步生长于碳化硅（SiC）衬底[图(a)–(d)]与氮化铝（AlN）衬底[图(e)–(h)]。图(h)中的5 μm比例尺适用于所有图像。
图1至图3的实验结果表明：尽管GaN在AlN与SiC衬底表面均能发生形核，但AlN单晶衬底在所有生长条件下均表现出更优异的GaN覆盖度。 这一现象可能源于AlN（340 W·m⁻¹·K⁻¹）相较于SiC（280 W·m⁻¹·K⁻¹）更高的面外热导率。AlN卓越的热传导特性可提升生长表面温度，进而增强吸附原子迁移率，加速岛状结构的聚并进程。这种快速表面聚并行为不仅为高质量薄层GaN沟道的生长提供了有利条件，更为实现低漏电、高击穿电压及优异热稳定性的HEMT器件奠定了材料基础。除热导率差异外，位错密度与应变状态对润湿特性及形核动力学过程具有协同调控作用。我们近期的研究揭示：在GaN同质外延体系中，GaN衬底表面优先形成2D形核中心；而在GaN/AlN/SiC模板上，由于化学势与表面能的差异，应变诱导的3D形核中心占据主导地位。具有更高残余应变与螺位错密度的GaN模板，其表面能显著高于本征GaN衬底，导致在相同过饱和度条件下形核速率显著降低。针对本研究中的AlN/SiC体系，倒易空间映射分析证实300 nm厚AlN缓冲层已基本实现完全弛豫（详见补充材料图S2），因此可排除应变差异对AlN与SiC衬底间GaN覆盖度差异的影响机制。相比之下，本征AlN单晶衬底的位错密度显著更低（10²–10⁴ cm⁻²），而AlN/SiC复合衬底的位错密度通常高达10⁸–10⁹ cm⁻²（衬底相关特性参数总结见表S1）。终止于表面的螺位错可作为吸附原子掺入的活性位点，诱发螺旋状生长模式，这一机制使得GaN在AlN/SiC衬底上更倾向于呈现显著的3D形核行为——该效应亦可能是导致AlN与AlN/SiC衬底间GaN覆盖度差异加剧的重要因素。X射线摇摆曲线（XRC）分析表明：生长于AlN单晶衬底上的GaN层（002）晶面半高宽（FWHM）值始终处于更低水平，证实低螺位错密度衬底有助于提升晶体结构质量；而（102）晶面FWHM值与SiC衬底相当，暗示横向外延生长过程中伴随晶格扭转及刃型位错的增殖现象。上述发现揭示GaN层的结构质量对生长条件具有高度依赖性，各晶面FWHM的详细数值汇总于补充材料图S3。实现完全融合的150 nm厚GaN层（样品S7）的优化生长条件需采用高TMGa流量与低压强的组合策略（表I）。需要特别指出的是，高TMGa流量会因三甲基源中的有机键合效应促进碳杂质掺入。通过二次离子质谱（SIMS）对不同压力与TMGa流量条件下生长的GaN层进行非故意杂质浓度分析，结果显示硅（Si）与氧（O）杂质浓度在所有实验条件下均低于5×10¹⁵ cm⁻³。图4系统展示了100 mbar（实心符号）与50 mbar（空心符号）条件下碳浓度[C]随V/III比值及TMGa流量的变化规律（数据亦汇总于表I），优化条件下碳浓度最终确定为3.3×10¹⁷ cm⁻³。在GaN材料体系中，碳原子作为深能级受主缺陷，在高电场作用下会有效俘获二维电子气（2DEG）电子，从而在高漏压工况下引发电流崩塌效应，导致沟道电导率与漏极电流显著降低，并进一步劣化射频器件性能。因此，将碳杂质水平降至最低对提升载流子迁移率与器件整体性能具有决定性意义。为应对这一技术挑战，我们创新性地设计并采用两步生长工艺，成功制备出表面平整且碳浓度极低的GaN沟道层：首先在条件L1（TMGa流量144 sccm、压力50 mbar）下进行初始生长以确保完全覆盖；随后切换至条件S2进行后续生长。该优化工艺最终实现了完全融合的150 nm厚GaN沟道层，其中顶部50 nm区域的碳浓度低至1.5×10¹⁶ cm⁻³，为高性能HEMT器件的制备提供了关键材料基础。
图3. 样品S1–S7在AlN与SiC衬底上生长的GaN层覆盖度对比
图4. 100 mbar（实心符号）与50 mbar（空心符号）压力条件下生长的GaN层碳浓度[C]随V/III比值（下横轴）及TMGa流量（上横轴）的变化关系
图5展示了150 nm厚GaN沟道层的结构示意图与原子力显微镜（AFM）表征图像： 其中样品采用条件S7生长（图5(a)），另一样品通过两步工艺制备——首层于条件L1下生长，第二层于条件S2下生长（图5(d)）。两类结构在AlN与SiC衬底上均呈现相近的GaN表面形貌特征与均方根表面粗糙度（RMS）；然而，SiC衬底上生长的GaN展现出显著低于AlN单晶衬底的RMS值。这一差异的潜在成因可能源于AlN单晶衬底沿[0001]晶向存在更大的非故意外偏切角（±0.5°）。一般而言，外延层表面特性受衬底微小倾斜角（vicinal angle）及其倾斜方向的调控，但本研究中观察到的台阶团聚或锯齿状台阶形貌更可能归因于高TMGa流量条件下引发的随机沉积行为。尽管在AlN单晶衬底上生长的GaN沟道层其RMS粗糙度值高于SiC衬底（对比图5(b)、5(e)与图5(c)、5(f)），仍可观察到一致的定向台阶流特征（图5(c)、5(f)）。值得注意的是，该现象并非源自高质量AlN单晶衬底本身的固有特性，而是由SiC衬底与AlN缓冲层中的缺陷引发的台阶团聚效应所致。此外，AlN单晶衬底上较高的RMS值可能还与刃型位错及晶格扭转相关——在促进聚并生长条件下观测到的更宽（102）晶面半高宽（FWHM）进一步佐证了该机制的合理性。
图5. 两种工艺条件下生长的150 nm厚GaN沟道层结构示意图与原子力显微镜（AFM）图像：(a)为采用条件S7生长的样品示意图，(d)为采用两步工艺生长的样品示意图（首层生长条件为L1，第二层生长条件为S2）。对应同步生长于SiC衬底上的结构AFM图像分别为(b)与(e)，生长于AlN单晶衬底上的结构AFM图像分别为(c)与(f)。
我们采用300 nm厚AlN缓冲层，在SiC与AlN单晶衬底上同步外延生长了三类HEMT结构：
(i) 基于优化条件S7生长的150 nm厚单层GaN沟道；
(ii) 通过两步工艺（首层L1/第二层S2）制备的150 nm厚双层GaN沟道；
(iii) 采用相同两步工艺（首层L1/第二层S2）构建的50 nm厚双层GaN沟道。
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